清華新聞網(wǎng)12月24日電 第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算方法是物理、化學(xué)、材料科學(xué)領(lǐng)域的重要研究手段，但其發(fā)展面臨精度-效率兩難瓶頸。近年來(lái)，深度學(xué)習(xí)技術(shù)的迅速發(fā)展為該領(lǐng)域提供了新的突破路徑。清華大學(xué)物理系徐勇、段文暉研究組自2021年年初提出并系統(tǒng)發(fā)展“深度學(xué)習(xí)哈密頓量”（DeepH）方法，成為該方向的代表性方法之一。近日，該研究組與北京大學(xué)物理學(xué)院陳基研究組合作發(fā)表“深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算”綜述文章，推動(dòng)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算在復(fù)雜量子現(xiàn)象研究以及數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)材料發(fā)現(xiàn)與設(shè)計(jì)中的應(yīng)用。
第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算是量子力學(xué)的核心挑戰(zhàn)問(wèn)題，提高計(jì)算預(yù)測(cè)的“精度”與“效率”、拓展第一性原理研究的深度和廣度是該領(lǐng)域發(fā)展的重要目標(biāo)。量子蒙特卡洛（QMC）方法旨在精確刻畫(huà)多體強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)，而密度泛函理論（DFT）則在單體近似框架下實(shí)現(xiàn)對(duì)實(shí)際材料體系的高效模擬。二者在各自適用范圍內(nèi)廣泛應(yīng)用，分別是“高精度”“高效率”電子結(jié)構(gòu)模擬的代表性計(jì)算方法。
本綜述重點(diǎn)關(guān)注深度學(xué)習(xí)（DL）與QMC和DFT的交叉前沿，闡述其如何分別在“精度”與“效率”兩個(gè)維度突破傳統(tǒng)第一性原理計(jì)算的限制。傳統(tǒng)QMC的精度受限于波函數(shù)擬設(shè)的表達(dá)能力，而DL-QMC利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)參數(shù)多、表達(dá)能力強(qiáng)的特點(diǎn)，進(jìn)一步提升QMC計(jì)算精度。自2017年提出以來(lái)，DL-QMC先后推廣至周期性體系計(jì)算、激發(fā)態(tài)計(jì)算、含時(shí)演化等應(yīng)用場(chǎng)景，在多種體系中精度接近計(jì)算化學(xué)“金標(biāo)準(zhǔn)”，并成功應(yīng)用于強(qiáng)關(guān)聯(lián)物態(tài)研究。
DL-DFT方法則通過(guò)學(xué)習(xí)原子結(jié)構(gòu)到電子結(jié)構(gòu)基本物理量（如電荷密度、哈密頓量和密度矩陣）的映射關(guān)系，跳過(guò)傳統(tǒng)DFT的自洽求解過(guò)程，實(shí)現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的直接預(yù)測(cè)。該類(lèi)方法在網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)中融合了量子近視性、協(xié)變性等物理先驗(yàn)，顯著提升了模型的泛化能力，并初步構(gòu)建出了具備跨元素泛化能力的通用模型。以DeepH為代表的DL-DFT方法將第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算拓展至萬(wàn)原子量級(jí)，相比傳統(tǒng)方法實(shí)現(xiàn)了4~5個(gè)數(shù)量級(jí)的加速，并將效率優(yōu)勢(shì)延伸至更高精度DFT理論及電聲耦合等計(jì)算中。
（a）第一性原理電子結(jié)構(gòu)計(jì)算以精度與效率為核心目標(biāo)，其中量子蒙特卡洛（QMC）和密度泛函理論（DFT）分別是代表性的高精度、高效率的計(jì)算方法。（b）深度學(xué)習(xí)QMC原理示意圖。（c）深度學(xué)習(xí)DFT原理示意圖
深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)方法正經(jīng)歷快速發(fā)展。DeepH方法作為DL-DFT領(lǐng)域的代表性方法之一，經(jīng)歷多年更新迭代，正朝著材料領(lǐng)域通用電子結(jié)構(gòu)模型（“材料大模型”）方向發(fā)展。這一背景下，DL-DFT與DL-QMC等高精度方法的融合互補(bǔ)，有望彌補(bǔ)DFT在激發(fā)態(tài)、強(qiáng)關(guān)聯(lián)物態(tài)問(wèn)題方面的不足，共同推動(dòng)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算在復(fù)雜量子現(xiàn)象研究以及數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)材料發(fā)現(xiàn)與設(shè)計(jì)中的應(yīng)用。
12月22日，該綜述以“深度學(xué)習(xí)電子結(jié)構(gòu)計(jì)算”（Deep-learning electronic structure calculations）為題發(fā)表于《自然·計(jì)算科學(xué)》（Nature Computational Science）。
清華大學(xué)物理系教授徐勇、段文暉，北京大學(xué)物理學(xué)院副教授陳基為論文共同通訊作者，清華大學(xué)物理系2023級(jí)博士生唐澤宸、北京大學(xué)物理學(xué)院2021級(jí)博士生陳浩翔為論文共同第一作者。研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委卓越研究群體項(xiàng)目、國(guó)家科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金青年學(xué)生基礎(chǔ)研究項(xiàng)目（博士研究生）、天津超算中心等的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s43588-025-00932-4
供稿：物理系
編輯：李華山
審核：郭玲
