近日，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院副教授吳乾元、王文龍團(tuán)隊(duì)通過(guò)界面工程調(diào)控，成功構(gòu)筑了一種雙位點(diǎn)催化劑。該催化劑利用異質(zhì)團(tuán)簇誘導(dǎo)氧空位與內(nèi)建電場(chǎng)，有效促進(jìn)水電解和自由基生成，實(shí)現(xiàn)了陰極與陽(yáng)極的雙氧水同步電合成。相關(guān)研究成果發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)（國(guó)際版）》。
隨著全球能源危機(jī)與環(huán)境問(wèn)題的日益嚴(yán)峻，開(kāi)發(fā)綠色、可持續(xù)的化學(xué)品生產(chǎn)途徑成為熱點(diǎn)研究方向。雙氧水作為一種高效、環(huán)境友好的氧化劑，廣泛應(yīng)用于水處理、消毒殺菌、造紙漂白及綠色有機(jī)合成等領(lǐng)域。然而，目前工業(yè)上主要采用蒽醌法生產(chǎn)雙氧水，該工藝能耗高、流程復(fù)雜，需要集中化生產(chǎn)，且存在運(yùn)輸風(fēng)險(xiǎn)，因此當(dāng)前亟需探索更為清潔和分布式的合成方法。
電化學(xué)合成雙氧水基于兩電子氧還原反應(yīng)和兩電子水氧化反應(yīng)，為替代傳統(tǒng)工藝提供了新途徑。然而，該方法通常依賴(lài)穩(wěn)定的直流電源驅(qū)動(dòng)，在實(shí)際應(yīng)用中，太陽(yáng)能、風(fēng)能、潮汐能等可再生能源具有波動(dòng)性和間歇性，直接耦合會(huì)導(dǎo)致電合成過(guò)程不穩(wěn)定、法拉第效率下降及催化劑失活等問(wèn)題。
因此，開(kāi)發(fā)能夠同時(shí)高效驅(qū)動(dòng)兩電子氧還原反應(yīng)與兩電子水氧化反應(yīng)兩種反應(yīng)的雙位點(diǎn)催化劑，實(shí)現(xiàn)催化劑與波動(dòng)能源的高效適配，是推進(jìn)電合成雙氧水實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵，也是應(yīng)對(duì)能源波動(dòng)性的重要策略。
為此，研究人員利用柯肯達(dá)爾效應(yīng)進(jìn)行界面調(diào)控，構(gòu)筑了具有暴露晶面的NiZnOx-C催化劑。NiOx團(tuán)簇能夠誘導(dǎo)氧空位和內(nèi)建電場(chǎng)，從而促進(jìn)水分子的活化及隨后的氫自由基和羥基自由基形成，使得單一催化劑即可在陰極和陽(yáng)極快速實(shí)現(xiàn)雙氧水電合成。值得注意的是，陰極上的兩電子氧還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了高濃度雙氧水的快速合成。
該催化劑在連續(xù)流動(dòng)反應(yīng)器中表現(xiàn)出穩(wěn)定的兩電子氧還原反應(yīng)與兩電子水氧化反應(yīng)的耦合能力，在模擬交流電條件下可靠運(yùn)行4小時(shí)，并在安培級(jí)直流電下實(shí)現(xiàn)了最高150.9%的總法拉第效率。
該研究不僅為基于柯肯達(dá)爾效應(yīng)的界面工程提供了新見(jiàn)解，也證明了將間歇性可再生能源直接耦合至雙氧水電合成體系的可行性。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202512046
編輯：李華山
